1964年，穆勒加盟拜仁慕尼黑。在效力于拜仁的15年中，穆勒随队夺得包括3个欧冠冠军和4个德甲冠军在内的14个冠军，并以365粒德甲进球成为德甲历史最佳射手。国家队方面，穆勒代表西德出场62次，攻入68球。1970年，穆勒以10粒进球荣膺世界杯金靴。1972年，穆勒随队夺得欧洲杯冠军。1974年，穆勒随队夺得世界杯冠军。 

1982年，穆勒退役。 退役后，穆勒曾在拜仁担任青训教练。 

2021年8月15日，穆勒去世，享年75岁。